近日，我院郭耀广教授环境能源催化技术团队联合南京理工大学何霏教授和香港城市大学张瑞勤教授在国际环境领域TOP期刊《Journal of Hazardous Materials》（中科院1区TOP，IF = 11.3）发表最新研究成果。文章题为《A win-win recycling strategy for spent lithium-ion batteries: Prioritized selective lithium extraction afterwards triggers intrinsic catalysis》，第一作者为24届硕士研究生随艺凡，郭耀广教授、何霏教授和张瑞勤教授为通讯作者，我校为第一通讯单位。
随着电动汽车产业快速发展，废旧锂离子电池（LIBs）数量激增，三元正极材料作为主流电池正极，含有高价值的Li、Ni、Co和Mn金属资源。然而，现有火法冶金和湿法冶金回收方法能耗高、流程复杂、二次污染风险等问题，且Li往往在末端提取，导致约20%的损失。本研究首次提出废旧三元正极材料高效靶向提锂与剩余固体残渣催化再利用的协同策略，实现Li资源高效回收的同时，将残渣直接应用于挥发性有机污染物（VOCs）高效催化降解，为锂电池循环利用提供创新技术方案，具有重要理论价值与工程应用潜力。
摘要图
1. 高选择性锂回收
图1. 操作条件对靶向提锂的影响
研究以废旧NCM111为原料，采用硫酸铜辅助热改性实现锂的优先提取。经优化后，选定2:1摩尔比、550 ℃焙烧60 min为最佳热处理工艺。通过水浸萃取、草酸去除杂质及碳酸钠沉淀，最终制备出高纯Li2CO3，锂回收率达到98.03%，Li的萃取选择性高达92.8%。该策略不仅在相对温和条件下实现高效锂回收，还兼顾了能量效率与产品质量，所制备的Li2CO3呈棒状颗粒，纯度高，为废旧电池锂资源化提供了稳定、可控且高效的技术路径。
2. 固体残渣催化再利用
图2. 固体残渣催化性能测试
提锂后残渣经负载于13X分子筛，形成NCM-Cu/13X催化剂，用于甲苯气相氧化降解，去除率超过99.5%，实现废旧材料的增值利用。此外，研究比较了未提锂残渣（LNCM/13X）与提锂残渣（LNCM-Cu/13X）的催化性能。结果显示，Li提取显著提高了残渣的催化效率，甲苯去除率从80%提升至99.5%。这一策略不仅实现了废旧三元正极材料的锂回收，还将提锂后的固体残渣直接转化为高效、稳定的工业催化剂，为废旧电池正极材料的增值利用和VOCs绿色治理提供了可行方案。
3. 催化机制解析
图3. 靶向锂提高催化剂活性的反应机制分析
材料表征结合DFT计算显示，硫酸铜辅助处理提升了催化剂表面氧空位及吸附氧（Oads）数量，促进了有机污染物的催化降解。XPS分析表明提锂后表面氧原子更易释放，促进OV的生成。进一步的Mn K-edge EXAFS分析表明，提锂残渣中Mn–O键长增加、键强度下降，Li空位被O和Cu原子占据，提升了表面间隙氧浓度和晶格氧活性，为催化氧化反应提供更多活性位点。DFT计算显示，NCM-Cu表面OV形成能明显低于LNCM-Cu，表明表面氧空位生成更加容易；同时，甲苯在NCM-Cu表面吸附能低于LNCM-Cu，显示NCM-Cu对甲苯吸附能力更强，有利于催化氧化反应的高效进行。
4. 应用潜力与绿色可持续评估
图4. 应用前景与环境评估
本研究系统评估了NCM-Cu/13X催化剂的实际应用潜力与绿色可持续行。抗湿实验显示，在空气湿度分别为1.5%和5.7%时，甲苯去除率仍分别保持97.5%和95.1%；湿度升至11.7%时效率降至88.3%，但去除水汽干扰后催化性能可迅速恢复，显示出优异的抗湿性与操作稳定性。循环使用实验表明，经过六次连续催化循环，催化剂仍保持>98.5%的甲苯转化率，显示其在应用中的稳定性和可靠性。此外，催化剂对乙酸乙酯也表现出良好降解能力，90分钟去除效率可达95%，展示广泛有机废气处理适用性和应用潜力。生命周期评价（LCA）显示，该策略在锂回收和残渣催化降解过程中，生态影响可控，温室气体排放及环境负荷较低，VOC处理阶段呈现净环境效益，体现绿色可持续性。
综上所述，本研究建立了从锂提取到催化活化的统一策略，实现了废旧锂电池资源化和空气污染控制的协同增效。实验验证与理论解析为锂电池循环利用与固废增值开发提供了全新技术路线，具有重要的学术价值与工程应用前景。
文章链接
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2026.142020